Pajusi vald asub Kesk-Eestis, Jõgeva maakonna loodeosas, Põltsamaa linnast põhja pool ja piirneb idast Jõgeva valla, kagust Puurmani valla, lõuna poolt Põltsamaa valla, loodesuunast Järvamaa Koigi ning põhjast sama maakonna Koeru vallaga.
Geograafiline asend on suhteliselt soodne, territoorium asub Tallinn-Tartu maantee läheduses (Tallinna 130 km, Tartu 70 km). Suurim valda läbiv tee on Jõgeva-Põltsamaa maantee, lähim raudteejaam on Jõgeval.
Vallasisene teedevõrk on samuti võrdlemisi hästi arenenud. Oma asendist johtuvalt on võimalik küllalt operatiivselt lävida riigi erinevate piirkondadega, olles võrdselt ühesugusel kaugusel nii põhja- kui lõunapiirkondadest (ca 100-150 km). Selline asend võimaldab arendada ettevõtlust ja puhkemajandust, mis omakorda võib olla suunatud ka riigist väljapoole Venemaa ja Läti suunas.
Lähemas piirkonnas mõjutab arengut kindlasti Jõgeva ja Põltsamaa lähedus. Need linnad moodustavad valla jaoks kaks erinevat tõmbekeskust, milliste mõju vallale on suhteliselt tugev ja arengule mõneti problemaatiline. Suuremale osale elanikkonnast on suhtlus Põltsamaa suunas siiski prioriteetsem.
Asulate jaotus valla territooriumil on hajus. Elanike arvult on kaks suuremat keskust Pisisaare ja Vägari, mis omavad ülejäänud piirkondade näol suuri tagamaid. Kasvavaks ja edasiarenevaks külaks võib pidada ka Kalanat, millele on positiivset mõju avaldanud valla administratiivkeskuse taastamine kohapeal.
Valla põhjaosa on olnud alati looduslike tingimuste tõttu hõredamalt asustatud, mistõttu seal on saanud välja kujuneda suured, puutumatu loodusega metsaalad. Samas peab ära märkima, et just see suur osa valla territooriumist iseloomustab valda kui tervikut kõige paremini ja annab pikemas arenguperspektiivis huvitavaid lahendusi.